TY-JOUR

T1- Rôle catalytique des molécules d’H2O dans l’oxydation du CH3OH dans l’eau

AU-Inaba, Satoshi

N1 – Copyright de l’éditeur: © 2018 par les auteurs. Licencié MDPI, Bâle, Suisse.Copyright: Copyright 2018 Elsevier B.V., Tous droits réservés.

PY-2018/4/12

Y1-2018/4/12

N2 – Nous avons examiné le rôle catalytique des molécules d’H2O dans l’oxydation du CH3OH dans l’eau par des simulations chimiques quantiques. Un CH3OH est décomposé en molécules, un formaldéhyde et un H2, dans l’eau, tandis qu’il est converti en radicaux dans une réaction en phase gazeuse à haute température. Les molécules de H2O situées à proximité d’un CH3OH forment une première enveloppe d’hydratation et agissent comme catalyseur pour l’oxydation du CH3OH dans l’eau. Le processus d’oxydation d’un CH3OH dans l’eau commence lorsqu’un proton est délivré à une molécule voisine de H2O à partir d’un hydroxyle d’un CH3OH. La molécule de H2O transfère un proton supplémentaire à une deuxième molécule de H2O, dont un proton est combiné avec un proton détaché du méthyle du CH3OH, formant un H2. La barrière énergétique pour décomposer un CH3OH est considérablement réduite par le catalyseur des molécules d’H2O dans l’eau. Un groupe de molécules de H2O apparaît dans l’eau sous la forme d’une chaîne fermée de liaisons hydrogène entre les molécules de H2O. Un proton est transféré avec moins d’énergie entre les molécules H2O au sein d’un groupe de molécules H2O. Un groupe de cinq molécules d’H2O réduit encore la barrière énergétique. Le taux d’oxydation calculé du CH3OH avec la théorie de l’état de transition correspond bien à celui déterminé par les expériences.

AB – Nous avons examiné le rôle catalytique des molécules d’H2O dans l’oxydation du CH3OH dans l’eau par des simulations chimiques quantiques. Un CH3OH est décomposé en molécules, un formaldéhyde et un H2, dans l’eau, tandis qu’il est converti en radicaux dans une réaction en phase gazeuse à haute température. Les molécules de H2O situées à proximité d’un CH3OH forment une première enveloppe d’hydratation et agissent comme catalyseur pour l’oxydation du CH3OH dans l’eau. Le processus d’oxydation d’un CH3OH dans l’eau commence lorsqu’un proton est délivré à une molécule voisine de H2O à partir d’un hydroxyle d’un CH3OH. La molécule de H2O transfère un proton supplémentaire à une deuxième molécule de H2O, dont un proton est combiné avec un proton détaché du méthyle du CH3OH, formant un H2. La barrière énergétique pour décomposer un CH3OH est considérablement réduite par le catalyseur des molécules d’H2O dans l’eau. Un groupe de molécules de H2O apparaît dans l’eau sous la forme d’une chaîne fermée de liaisons hydrogène entre les molécules de H2O. Un proton est transféré avec moins d’énergie entre les molécules H2O au sein d’un groupe de molécules H2O. Un groupe de cinq molécules d’H2O réduit encore la barrière énergétique. Le taux d’oxydation calculé du CH3OH avec la théorie de l’état de transition correspond bien à celui déterminé par les expériences.

KW-Méthanol

KW-Oxydation

KW-Simulation chimique quantique

KW-Vitesse de réaction

KW-Eau

UR-http://www.scopus.com/inward/record.url?scp=85045748288&partnerID=8YFLogxK

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