Elle est née à Saint-Maximin-la-Sainte-Baume, fille de Lucien Bonaparte (1775-1840), premier prince de Canino et Musignano, et de sa première épouse Christine Boyer (1773-1800), elle-même fille de Pierre Boyer. Elle était la petite-fille de Carlo Buonaparte et de son épouse Letizia Ramolino, et la nièce de l’empereur Napoléon Ier. Sa grand-mère paternelle, Letizia Ramolino (Madame Mère), la surnommait « Lolotte ». » Quand elle avait six ans et Christine-Egypta, sa sœur cadette, deux ans, leur mère est décédée au Plessis d’une maladie pulmonaire alors qu’elle était enceinte d’un troisième frère. Elle passe son enfance en France et en Espagne et, à partir de 1804, est éduquée par des religieuses en Italie.

Lorsque le premier mariage de Napoléon avec Joséphine de Beauharnais a été annulé, la possibilité qu’il épouse Charlotte a été suggérée par sa tante Pauline Bonaparte, car cela aurait consolidé le pouvoir familial. Sous la pression de Napoléon, qui souhaitait organiser son mariage, elle fut envoyée à Paris auprès de sa mère, Madame Mère. Des arrangements de mariage avec le prince espagnol Ferdinand des Asturies (plus tard Ferdinand VII d’Espagne) et le grand-duc de Wurtzbourg (plus tard Ferdinand III de Toscane) ont été planifiés pour elle par Napoléon mais n’ont finalement pas été conclus. Charlotte n’a cessé d’écrire à son père des lettres qui se plaignaient de l’hypocrisie de la cour française et de la laideur de ses parentes. Elle a même critiqué Napoléon lui-même, et lorsque ces lettres ont été interceptées par sa police secrète, elle a été renvoyée chez elle. À la suite de la relation de plus en plus abrasive entre Lucien et Napoléon, Charlotte, son père, sa belle-mère Alexandrine de Bleschamp, ses frères et sœurs et son ménage tentent de s’envoler pour les États-Unis le 5 août 1810. Ils furent capturés par les Britanniques et forcés de résider, d’abord dans la colonie britannique de Malte, puis en Angleterre jusqu’à la chute de Napoléon en mai 1814.

Lors de la restauration de son oncle Napoléon pour une période connue sous le nom de Cent-Jours, Charlotte reçut le titre de princesse française (22 mars 1815) et la qualification d’Altesse impériale. Charlotte s’est ensuite mariée le 27 décembre 1815 avec le prince romain Mario Gabrielli (1773 – 1841). Issu d’une vieille famille catholique italienne de Gubbio, il est le fils du maire adjoint napoléonien de Rome et le neveu d’un ancien Cardinal Secrétaire d’État. Elle devient ainsi la Princesse Gabrielli jusqu’à sa mort en 1841.

Femme franche et sincère, les Italiens qualifiaient la princesse Gabrielli de « véritable Bonaparte ». Même après la chute de Napoléon, elle est toujours restée fidèle à la mémoire de son oncle et a eu une affection particulière pour sa grand-mère paternelle, Madame Mère, à laquelle elle est restée attachée jusqu’à sa mort au Palazzo Bonaparte-d’Aste, sur la Piazza Venezia romaine, en 1836.

Elle était une collectionneuse de livres passionnée et la patronne d’un cercle littéraire et intellectuel qui se réunissait régulièrement dans la villa de son mari sur le Janicule des années 1820-1840. La « Villa Gabrielli al Gianicolo » était l’un des arrêts incontournables des voyageurs du Grand Tour en raison de la vue magnifique sur la ville, et est actuellement le siège romain du Collège Pontifical Nord-américain.

Charlotte survécut à son mari en tant que princesse douairière Gabrielli (1841-1865) et l’année suivante, elle se remaria discrètement avec son fidèle admirateur le Cavaliere Settimio Centamori. Avec l’avènement de l’empereur Napoléon III, Charlotte est à nouveau officiellement incluse dans la famille impériale et reconnue comme Princesse Bonaparte avec la qualification d’Altesse (21 février 1853). La princesse Gabrielli est décédée le 6 mai 1865, à l’âge de soixante-dix ans, au Palazzo Gabrielli à Rome.