En plus de diriger une librairie qui fut un centre d’agitation pro-Dreyfus, Péguy commença en 1900 à publier l’influente revue Cahiers de la Quinzaine, qui, bien que n’atteignant jamais un large public, exerça une profonde influence sur la vie intellectuelle française pendant les 15 années suivantes. De nombreux écrivains français de premier plan, dont Anatole France, Henri Bergson, Jean Jaurès et Romain Rolland, y ont contribué.

Péguy a publié plusieurs recueils de ses essais dans les années précédant la Première Guerre mondiale, mais les œuvres les plus importantes de sa maturité sont ses poèmes. Parmi eux, Le Mystère de la charité de Jeanne d’Arc (1910), une méditation mystique qui agrandit certaines des scènes de la Jeanne d’Arc de 1897; Mystère des Saints Innocents (1912); et le point culminant de l’effusion méditative et dévotionnelle de ses dernières années, Ève (1913), un poème statuesque de 4 000 alexandrins dans lequel Péguy envisage la condition humaine dans la perspective de la révélation chrétienne.

Lorsque la Première Guerre mondiale éclate, il part au front en tant que lieutenant, mourant lors de la première bataille de la Marne.