Son demi-frère aîné, Pippin le Bossu, avait été envoyé au monastère de Prüm en 792 après avoir été impliqué dans une rébellion contre leur père, Charlemagne. De ses frères cadets, Carloman (rebaptisé Pippin) et Louis le Pieux, furent nommés sous-rois d’Italie et d’Aquitaine.
Charles était surtout préoccupé par les Bretons, dont il partageait la frontière et qui se sont rebellés à au moins deux reprises et ont été facilement abattus, mais il a également été envoyé contre les Saxons à de multiples reprises. Le père de Charles lui survécut, cependant, et tout le royaume revint ainsi à son frère cadet Louis le Pieux, Pippin étant également mort.
Vers 789, il a été suggéré par Charlemagne que Charles le Jeune soit marié à Ælfflæd, la fille d’Offa. Offa insiste sur le fait que le mariage ne peut avoir lieu que si la fille de Charlemagne, Bertha, est mariée au fils d’Offa, Ecgfrith. Charlemagne s’offusque, rompt le contact et ferme ses ports aux marchands anglais. Finalement, les relations normales ont été rétablies et les ports ont été rouverts. Quelques années plus tard, en 796, Charlemagne et Offa concluent le premier traité commercial connu de l’histoire anglaise.
Son père associe Charles au gouvernement de Francie et de Saxe en 790, et l’installe comme souverain du ducatus Cenomannicus (correspondant au futur duché du Maine) avec le titre de roi. Charles a été couronné Roi des Francs à Rome le 25 décembre 800, le même jour que son père a été couronné empereur.
Il tua le duc sorabe Miliduch et le slave Knez, Nussito (Nessyta) près de l’actuel Weißenfels lors d’une campagne franque en 806.
Le 4 décembre 811, en Bavière, Charles eut un accident vasculaire cérébral et mourut. Il n’a laissé aucun enfant. En ce qui concerne la France, Charles est fictionnalisé comme Charlot.