Sie wurde in Saint-Maximin-la-Sainte-Baume als Tochter von Lucien Bonaparte (1775-1840), dem ersten Prinzen von Canino und Musignano, und seiner ersten Frau Christine Boyer (1773-1800), selbst Tochter von Pierre Boyer, geboren. Sie war die Enkelin von Carlo Buonaparte und seiner Frau Letizia Ramolino und die Nichte des Kaisers Napoleon I. Ihre Großmutter väterlicherseits, Letizia Ramolino (Madame Mère), nannte sie „Lolotte.“ Als sie sechs Jahre alt war und Christine-Egypta, ihre jüngere Schwester, zwei Jahre alt war, starb ihre Mutter in Le Plessis an einer Lungenerkrankung, während sie mit einem dritten Geschwister schwanger war. Sie verbrachte ihre Kindheit in Frankreich und Spanien und wurde ab 1804 von Nonnen in Italien erzogen.Als Napoleons erste Ehe mit Joséphine de Beauharnais annulliert wurde, wurde die Möglichkeit, dass er Charlotte heiraten könnte, von ihrer Tante Pauline Bonaparte vorgeschlagen, da dies die Macht der Familie gefestigt hätte. Unter dem Druck Napoleons, der ihre Ehe arrangieren wollte, wurde sie nach Paris geschickt, um bei seiner Mutter Madame Mère zu bleiben. Heiratsvereinbarungen mit dem spanischen Prinzen Ferdinando von Asturien (später Ferdinand VII. von Spanien) und dem Großherzog von Würzburg (später Ferdinand III. Charlotte schrieb ständig Briefe an ihren Vater, in denen sie sich über den heuchlerischen französischen Hof und die Hässlichkeit ihrer weiblichen Verwandten beklagte. Sie kritisierte sogar Napoleon selbst, und als diese Briefe von seiner Geheimpolizei abgefangen wurden, wurde sie nach Hause geschickt. Als Folge der zunehmend zerrütteten Beziehung zwischen Lucien und Napoleon versuchten Charlotte, ihr Vater, ihre Stiefmutter Alexandrine de Bleschamp, Geschwister und Haushalt am 5. August 1810, in die Vereinigten Staaten zu segeln. Sie wurden von den Briten gefangen genommen und gezwungen, zuerst in der britischen Kolonie Malta und dann in England bis zum Fall Napoleons im Mai 1814 zu leben.

Während der Restaurierung ihres Onkels Napoleon für einen Zeitraum, der als Hundert Tage bekannt ist, erhielt Charlotte den Titel einer französischen Prinzessin (22. März 1815) und die Qualifikation der kaiserlichen Hoheit. Charlotte heiratete am 27.Dezember 1815 den römischen Prinzen Mario Gabrielli (1773 – 1841). Er war der Spross einer alten italienischen katholischen Familie aus Gubbio, der Sohn des napoleonischen Vizebürgermeisters von Rom und Neffe eines ehemaligen Kardinalstaatssekretärs. So wurde sie bis zu seinem Tod 1841 Prinzessin Gabrielli.Als ausgesprochene und aufrichtige Frau bezeichneten die Italiener Prinzessin Gabrielli als „einen wahren Bonaparte“. Auch nach dem Sturz Napoleons blieb sie dem Andenken ihres Onkels treu und hatte eine besondere Zuneigung zu ihrer Großmutter väterlicherseits, Madame Mère, der sie bis zu ihrem Tod im Palazzo Bonaparte-d’Aste auf der römischen Piazza Venezia in 1836 verbunden blieb.

Sie war eine begeisterte Büchersammlerin und Patronin eines literarischen und intellektuellen Kreises, der sich in den Jahren 1820-1840 regelmäßig in der Villa ihres Mannes am Janiculum traf. Die „Villa Gabrielli al Gianicolo“ war wegen des herrlichen Ausblicks auf die Stadt einer der Must-See-Stopps von Grand Tour-Reisenden und ist derzeit das römische Hauptquartier des Päpstlichen North American College.Charlotte überlebte ihren Mann als die Witwe Prinzessin Gabrielli (1841-1865) und im folgenden Jahr heiratete sie ruhig wieder zu ihrem treuen Verehrer der Cavaliere Settimio Centamori. Mit dem Aufstieg Kaiser Napoleons III. wurde Charlotte wieder offiziell in die kaiserliche Familie aufgenommen und als Prinzessin Bonaparte mit der Qualifikation zur Hoheit anerkannt (21.Februar 1853). Prinzessin Gabrielli starb am 6. Mai 1865 im Alter von siebzig Jahren im Palazzo Gabrielli in Rom.