Neben dem Betrieb einer Buchhandlung, die ein Zentrum der Pro-Dreyfus-Agitation war, begann Péguy 1900 mit der Veröffentlichung der einflussreichen Zeitschrift Cahiers de la Quinzaine („Vierzehntägige Notizbücher“), die, obwohl sie nie eine breite Öffentlichkeit erreichte, einen tiefen Einfluss auf das französische intellektuelle Leben für die nächsten 15 Jahre ausübte. Viele führende französische Schriftsteller, darunter Anatole France, Henri Bergson, Jean Jaurès und Romain Rolland, trugen dazu bei.
Péguy veröffentlichte in den Jahren vor dem Ersten Weltkrieg mehrere Sammlungen seiner Essays, aber die wichtigsten Werke seiner Reife sind seine Gedichte. Chef unter ihnen ist Le Mystère de la charité de Jeanne d’Arc (1910), eine mystische Meditation, die auf einige der Szenen in der Jeanne d’Arc von 1897 erweitert; Mystère des Saints Innocents (1912); und der Höhepunkt der meditativen und hingebungsvollen Ausgießung seiner letzten Jahre, Ève (1913), ein statuenhaftes Gedicht von 4.000 Alexandrinen, in dem Péguy den menschlichen Zustand in der Perspektive der christlichen Offenbarung betrachtet.
