Kohlenmonoxid (CO) ist ein leicht verfügbarer Baustein, der wertvolle funktionelle Gruppen in organische Moleküle einführt. Unsere Gruppe hat sich auf die katalytische carbonylative Ringexpansion von Heterocyclen konzentriert, vor allem auf die Carbonylierung von Epoxiden zu β-Lactonen, die in Aldolgruppen ringöffnbar sind, und Bernsteinsäureanhydriden. Die resultierenden Produkte sind wichtige Monomere in der Synthese von biologisch abbaubaren Polymeren und haben auftauchende Anwendungen als Feinchemikalien und Bausteine in den pharmazeutischen Synthesen.
Unser Hauptziel ist die Entwicklung und das mechanistische Verständnis von hochaktiven und selektiven Carbonylierungskatalysatoren. Im Laufe der Jahre hat unsere Gruppe mehrere katalytische Systeme der allgemeinen Form + – eingeführt, die Reaktivität für verschiedene Substratklassen und Anwendungen zeigen, einschließlich regio- und enantioselektiver Carbonylierung. Unsere Carbonylierungskatalysatoren setzen wir auch bei aktuellen Herausforderungen in der Polymersynthese ein. Beispiele hierfür sind eine hocheffiziente Eintopfsynthese des kommerziell relevanten Polymers Poly(3-hydroxybutyrat) (PHB) und die Kontrolle der Mikrostruktur von Poly(beta-hydroxyalkanoat)s durch Carbonylierung.
Ausgewählte Referenzen:
- Mulzer, M.; Tiegs, B. J.; Wang, Y.; Coates, G. W.; OʹDoherty, G. A. J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 10814–10820. doi: 10.1021/ja505639u
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- Kirche, T. L.; Getzler, Y. D. Y. L.; Coates, G. W. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 10125–10133. kennung: 10.1021/ja061503t
