TY – JOUR

T1 – katalytisk roll av H2O – molekyler vid oxidation av CH3OH i vatten

AU – Inaba, Satoshi

N1-Publisher Copyright: 2018 av författarna. Licenstagare MDPI, Basel, Schweiz.Upphovsrätt: Copyright 2018 Elsevier B. V., Alla rättigheter förbehållna.

PY – 2018/4/12

Y1 – 2018/4/12

N2-vi har undersökt den katalytiska rollen av H2O-molekyler i oxidationen av CH3OH i vatten genom kvantkemiska simuleringar. En CH3OH sönderdelas i molekyler, en formaldehyd och en H2, i vatten, medan den omvandlas till radikaler i en gasfasreaktion vid hög temperatur. H2o-molekyler som ligger nära en CH3OH bildar ett första hydratiseringsskal och fungerar som katalysator för oxidation av CH3OH i vatten. Oxidationsprocessen för en CH3OH i vatten börjar när en proton levereras till en granne H2O-molekyl från en hydroxyl av en CH3OH. H2o-molekylen överför en extra proton till en andra H2O-molekyl, vars proton kombineras med en proton som lossnar från metyl av CH3OH och bildar en H2. Energibarriären för att sönderdela en CH3OH reduceras signifikant av katalysatorn av H2O-molekyler i vatten. Ett kluster av H2o-molekyler uppstår i vatten som en sluten kedja av vätebindningar mellan H2O-molekyler. En proton överförs med mindre energi mellan H2O-molekyler i ett kluster av H2O-molekyler. Ett kluster av fem H2o-molekyler minskar energibarriären ytterligare. Den beräknade oxidationshastigheten för CH3OH med övergångstillståndsteorin överensstämmer väl med det som bestäms av experiment.

AB-Vi har undersökt den katalytiska rollen av H2O-molekyler i oxidationen av CH3OH i vatten genom kvantkemiska simuleringar. En CH3OH sönderdelas i molekyler, en formaldehyd och en H2, i vatten, medan den omvandlas till radikaler i en gasfasreaktion vid hög temperatur. H2o-molekyler som ligger nära en CH3OH bildar ett första hydratiseringsskal och fungerar som katalysator för oxidation av CH3OH i vatten. Oxidationsprocessen för en CH3OH i vatten börjar när en proton levereras till en granne H2O-molekyl från en hydroxyl av en CH3OH. H2o-molekylen överför en extra proton till en andra H2O-molekyl, vars proton kombineras med en proton som lossnar från metyl av CH3OH och bildar en H2. Energibarriären för att sönderdela en CH3OH reduceras signifikant av katalysatorn av H2O-molekyler i vatten. Ett kluster av H2o-molekyler uppstår i vatten som en sluten kedja av vätebindningar mellan H2O-molekyler. En proton överförs med mindre energi mellan H2O-molekyler i ett kluster av H2O-molekyler. Ett kluster av fem H2o-molekyler minskar energibarriären ytterligare. Den beräknade oxidationshastigheten för CH3OH med övergångstillståndsteorin överensstämmer väl med det som bestäms av experiment.

KW – metanol

KW-Oxidation

KW-kvantkemisk simulering

KW-reaktionshastighet

KW-vatten

UR – http://www.scopus.com/inward/record.url?scp=85045748288&partnerID=8YFLogxK

UR – http://www.scopus.com/inward/citedby.url?scp=85045748288&partnerID=8YFLogxK