TY – JOUR

T1 – katalityczna rola cząsteczek H2o w utlenianiu CH3OH w wodzie

AU – Inaba, Satoshi

N1 – Wydawca Copyright:© 2018 by the authors. Licencjobiorca MDPI, Bazylea, Szwajcaria.Copyright: Copyright 2018 Elsevier B. V., Wszelkie prawa zastrzeżone.

PY – 2018/4/12

Y1 – 2018/4/12

N2 – zbadaliśmy katalityczną rolę cząsteczek H2O w utlenianiu CH3OH w wodzie za pomocą kwantowych symulacji chemicznych. CH3OH jest rozkładany na cząsteczki, formaldehyd i H2, w wodzie, podczas gdy jest przekształcany w rodniki w reakcji fazy gazowej w wysokiej temperaturze. Cząsteczki H2O znajdujące się w pobliżu CH3OH tworzą pierwszą powłokę hydratacyjną i działają jako katalizator utleniania CH3OH w wodzie. Proces utleniania CH3OH w wodzie rozpoczyna się, gdy proton jest dostarczany do sąsiedniej cząsteczki H2O z hydroksylu CH3OH. Cząsteczka H2O przenosi dodatkowy proton do drugiej cząsteczki H2O, której proton jest połączony z protonem odłączonym od metylu CH3OH, tworząc H2. Bariera energetyczna rozkładająca CH3OH jest znacznie zmniejszona przez katalizator cząsteczek H2O w wodzie. Klaster cząsteczek H2O powstaje w wodzie jako zamknięty łańcuch wiązań wodorowych między cząsteczkami H2O. Proton jest przenoszony z mniejszą energią między cząsteczkami H2O w klastrze cząsteczek H2O. Klaster pięciu cząsteczek H2O dodatkowo zmniejsza barierę energetyczną. Obliczona szybkość utleniania CH3OH z teorią stanu przejściowego zgadza się dobrze z tą ustaloną przez eksperymenty.

AB – zbadaliśmy katalityczną rolę cząsteczek H2O w utlenianiu CH3OH w wodzie za pomocą kwantowych symulacji chemicznych. CH3OH jest rozkładany na cząsteczki, formaldehyd i H2, w wodzie, podczas gdy jest przekształcany w rodniki w reakcji fazy gazowej w wysokiej temperaturze. Cząsteczki H2O znajdujące się w pobliżu CH3OH tworzą pierwszą powłokę hydratacyjną i działają jako katalizator utleniania CH3OH w wodzie. Proces utleniania CH3OH w wodzie rozpoczyna się, gdy proton jest dostarczany do sąsiedniej cząsteczki H2O z hydroksylu CH3OH. Cząsteczka H2O przenosi dodatkowy proton do drugiej cząsteczki H2O, której proton jest połączony z protonem odłączonym od metylu CH3OH, tworząc H2. Bariera energetyczna rozkładająca CH3OH jest znacznie zmniejszona przez katalizator cząsteczek H2O w wodzie. Klaster cząsteczek H2O powstaje w wodzie jako zamknięty łańcuch wiązań wodorowych między cząsteczkami H2O. Proton jest przenoszony z mniejszą energią między cząsteczkami H2O w klastrze cząsteczek H2O. Klaster pięciu cząsteczek H2O dodatkowo zmniejsza barierę energetyczną. Obliczona szybkość utleniania CH3OH z teorią stanu przejściowego zgadza się dobrze z tą ustaloną przez eksperymenty.

KW – metanol

KW – utlenianie

kW – kwantowa symulacja chemiczna

kW – szybkość reakcji

KW – woda

UR – http://www.scopus.com/inward/record.url?scp=85045748288&partnerID=8YFLogxK

UR – http://www.scopus.com/inward/citedby.url?scp=85045748288&partnerID=8YFLogxK