oprócz prowadzenia księgarni, która była centrum pro-Dreyfus agitation, Péguy w 1900 roku rozpoczął wydawanie wpływowego czasopisma Cahiers de la Quinzaine („Zeszyty dwutygodniowe”), które, choć nigdy nie dotarło do szerokiej publiczności, wywarło głęboki wpływ na francuskie życie intelektualne przez następne 15 lat. Przyczyniło się do tego wielu czołowych pisarzy francuskich, w tym Anatole France, Henri Bergson, Jean Jaurès i Romain Rolland.

Péguy opublikował kilka zbiorów swoich esejów w latach przed I wojną światową, ale najważniejszymi dziełami jego dojrzałości są jego wiersze. Główne z nich to Le Mystère de la charité de Jeanne d 'Arc (1910), mistyczna medytacja, która rozszerza niektóre sceny w Jeanne d’ Arc z 1897; Mystère des Saints Innocents (1912); oraz kulminacja medytacyjnego i dewocyjnego wylewu jego ostatnich lat, Ève (1913), posągowy poemat 4000 aleksandryn, w którym Péguy patrzy na kondycję ludzką z perspektywy chrześcijańskiego objawienia.

Po wybuchu I wojny światowej udał się na front jako porucznik, polegając w pierwszej bitwie pod Marną.