TY – JOUR
T1 – katalytische rol van H2O moleculen in oxidatie van CH3OH in water
AU – Inaba, Satoshi
N1-Publisher Copyright:© 2018 by the authors. Licentienemer MDPI, Bazel, Zwitserland.Copyright: Copyright 2018 Elsevier B. V., Alle rechten voorbehouden.
PY – 2018/4/12
Y1 – 2018/4/12
N2 – we hebben de katalytische rol van H2O-moleculen in de oxidatie van CH3OH in water onderzocht door kwantumchemische simulaties. Een CH3OH wordt ontbonden in moleculen, een formaldehyde en een H2, in water, terwijl het in radicalen in een gasfasereactie bij een hoge temperatuur wordt omgezet. H2O moleculen in de buurt van een CH3OH vormen een eerste hydratatie shell en fungeren als katalysator voor de oxidatie van CH3OH in water. Het oxidatieproces van een CH3OH in water begint wanneer een proton wordt geleverd aan een buurman H2o molecuul uit een hydroxyl van een CH3OH. Het H2o-molecuul brengt een extra proton over naar een tweede H2o-molecuul, waarvan een proton wordt gecombineerd met een proton dat loskomt van het methyl van de CH3OH, waardoor een H2 ontstaat. De energiebarrière om een CH3OH te ontleden wordt aanzienlijk verminderd door de katalysator van H2O-moleculen in water. Een cluster van H2O-moleculen ontstaat in water als een gesloten keten van waterstofbindingen tussen H2O-moleculen. Een proton wordt overgebracht met minder energie tussen H2O-moleculen binnen een cluster van H2O-moleculen. Een cluster van vijf H2O-moleculen vermindert de energiebarrière verder. De berekende oxidatiesnelheid van CH3OH met de overgangstoestandtheorie stemt goed overeen met die bepaald door experimenten.
AB – we hebben de katalytische rol van H2O moleculen in de oxidatie van CH3OH in water onderzocht door kwantumchemische simulaties. Een CH3OH wordt ontbonden in moleculen, een formaldehyde en een H2, in water, terwijl het in radicalen in een gasfasereactie bij een hoge temperatuur wordt omgezet. H2O moleculen in de buurt van een CH3OH vormen een eerste hydratatie shell en fungeren als katalysator voor de oxidatie van CH3OH in water. Het oxidatieproces van een CH3OH in water begint wanneer een proton wordt geleverd aan een buurman H2o molecuul uit een hydroxyl van een CH3OH. Het H2o-molecuul brengt een extra proton over naar een tweede H2o-molecuul, waarvan een proton wordt gecombineerd met een proton dat loskomt van het methyl van de CH3OH, waardoor een H2 ontstaat. De energiebarrière om een CH3OH te ontleden wordt aanzienlijk verminderd door de katalysator van H2O-moleculen in water. Een cluster van H2O-moleculen ontstaat in water als een gesloten keten van waterstofbindingen tussen H2O-moleculen. Een proton wordt overgebracht met minder energie tussen H2O-moleculen binnen een cluster van H2O-moleculen. Een cluster van vijf H2O-moleculen vermindert de energiebarrière verder. De berekende oxidatiesnelheid van CH3OH met de overgangstoestandtheorie stemt goed overeen met die bepaald door experimenten.
KW – Methanol
KW-oxidatie
KW-Kwantumchemische simulatie
KW – reactiesnelheid
KW – Water
UR- http://www.scopus.com/inward/record.url?scp=85045748288&partnerID=8YFLogxK
UR – http://www.scopus.com/inward/citedby.url?scp=85045748288&partnerID=8YFLogxK
