Koolmonoxide (CO) is een gemakkelijk beschikbare bouwsteen die waardevolle functionele groepen in organische moleculen introduceert. Onze groep heeft zich gericht op de katalytische carbonylering ring-expansie van heterocycles, in de eerste plaats de carbonylering van epoxiden tot β-lactonen, die kunnen worden ring geopend in aldol delen, en barnsteenzuuranhydriden. De resulterende producten zijn belangrijke monomeren in de synthese van biologisch afbreekbare polymeren en hebben opkomende toepassingen als fijne chemicaliën en bouwstenen in farmaceutische syntheses.
ons hoofddoel is de ontwikkeling en mechanistische kennis van zeer actieve en selectieve carbonyleringskatalysatoren. In de loop der jaren heeft onze groep verschillende katalytische systemen van de algemene vorm +− geïntroduceerd die reactiviteit tonen voor verschillende substraatklassen en toepassingen, waaronder regio – en enantioselectieve carbonylering. We passen onze carbonyleringskatalysatoren ook toe op de huidige uitdagingen in de polymeersynthese. Voorbeelden hiervan zijn een zeer efficiënte éénpotsynthese van het commercieel relevante polymeerpoly(3-hydroxybutyraat) (PHB) en controle over de microstructuur van poly(bèta-hydroxalkanoaat)s door carbonylering.
geselecteerde referenties:
- Mulzer, M.; Tiegs, B. J.; Wang, Y.; Coates, G. W.; Ododoherty, G. A. J. Am. Scheikunde. Soc. 2014, 136, 10814–10820. doi: 10.1021 / ja505639u
- Mulzer, M.; Ellis, W. C.; Lobkovsky, E. B.; Coates, G. W. Chem. Sci. 2014, 5, 1928–1933. doi: 10.1039/C4SC00075G
- Mulzer, M.; Whiting, B. T.; Coates, G. W. J. Am. Scheikunde. Soc. 2013, 135, 10930–10933. doi: 10.1021 / ja405151n
- Church, T. L.; Getzler, Y. D. Y. L.; Coates, G. W. J. Am. Scheikunde. Soc. 2006, 128, 10125–10133. doi: 10.1021 / ja061503t