TY-JOUR

T1-水中のCH3OHの酸化におけるH2O分子の触媒的役割

Au-Inaba,Satoshi

N1-Publisher Copyright:©2018by the authors. ライセンシー MDPI、バーゼル、スイス。著作権：著作権2018エルゼビアB.V.、すべての権利を保有します。PY-2018/4/12

Y1-2018/4/12

N2-我々は、量子化学シミュレーションによって水中のCH3OHの酸化におけるh2O分子の触媒的役割を調べた。 それは高温で気相反応でラジカルに変換されながら、CH3OHは、水中で、分子、ホルムアルデヒドとH2に分解されます。 CH3OHの近くに位置するH2O分子は、最初の水和シェルを形成し、水中のCH3OHの酸化のための触媒として作用する。 水中のCH3OHの酸化プロセスは、プロトンがCH3OHの水酸基から隣接するH2O分子に送達されるときに開始される。 H2O分子は余分なプロトンを第2のh2O分子に移動させ、そのプロトンはCH3OHのメチルから切り離されたプロトンと結合してH2を形成する。 CH3OHを分解するエネルギー障壁は、水中のH2O分子の触媒によって有意に減少する。 H2O分子のクラスターは、H2O分子間の水素結合の囲まれた鎖として水に発生します。 プロトンは、H2O分子のクラスター内のH2O分子間でより少ないエネルギーで移動される。 五つのH2O分子のクラスターは、さらにエネルギー障壁を減少させます。 遷移状態理論を用いたCH3OHの計算された酸化速度は、実験によって決定されたものとよく一致する。AB-我々は、量子化学シミュレーションによって水中のCH3OHの酸化におけるH2O分子の触媒的役割を検討しました。

AB-我々は、水中のch3OHの酸化にお それは高温で気相反応でラジカルに変換されながら、CH3OHは、水中で、分子、ホルムアルデヒドとH2に分解されます。 CH3OHの近くに位置するH2O分子は、最初の水和シェルを形成し、水中のCH3OHの酸化のための触媒として作用する。 水中のCH3OHの酸化プロセスは、プロトンがCH3OHの水酸基から隣接するH2O分子に送達されるときに開始される。 H2O分子は余分なプロトンを第2のh2O分子に移動させ、そのプロトンはCH3OHのメチルから切り離されたプロトンと結合してH2を形成する。 CH3OHを分解するエネルギー障壁は、水中のH2O分子の触媒によって有意に減少する。 H2O分子のクラスターは、H2O分子間の水素結合の囲まれた鎖として水に発生します。 プロトンは、H2O分子のクラスター内のH2O分子間でより少ないエネルギーで移動される。 五つのH2O分子のクラスターは、さらにエネルギー障壁を減少させます。 遷移状態理論を用いたCH3OHの計算された酸化速度は、実験によって決定されたものとよく一致する。P>

Kw-メタノール

Kw-酸化

Kw-量子化学シミュレーション

Kw-反応速度

KW-水

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