Nació en Saint-Maximin-la-Sainte-Baume, hija de Lucien Bonaparte (1775-1840), el primer príncipe de Canino y Musignano, y su primera esposa Christine Boyer (1773-1800), ella misma hija de Pierre Boyer. Era nieta de Carlo Buonaparte y su esposa Letizia Ramolino, y sobrina del emperador Napoleón I. Su abuela paterna, Letizia Ramolino (Madame Mère), la apodó «Lolotte».»Cuando tenía seis años de edad y Christine-Egypta, su hermana menor, tenía dos años, su madre murió en Le Plessis de una enfermedad pulmonar mientras estaba embarazada de un tercer hermano. Pasó su infancia en Francia y España y a partir de 1804 fue educada por monjas en Italia.

Cuando el primer matrimonio de Napoleón con Josefina de Beauharnais fue anulado, la posibilidad de que pudiera casarse con Carlota fue sugerida por su tía Paulina Bonaparte, ya que esto habría consolidado el poder familiar. Bajo la presión de Napoleón, que deseaba organizar su matrimonio, fue enviada a París para quedarse con su madre, Madame Mère. Los arreglos matrimoniales con el príncipe español Fernando de Asturias (más tarde Fernando VII de España) y el gran duque de Wurzburgo (más tarde Fernando III de Toscana) fueron planeados para ella por Napoleón, pero finalmente no concluyeron. Charlotte escribía continuamente cartas a su padre que se quejaban de la hipócrita corte francesa y la fealdad de sus parientes femeninas. Incluso criticó al propio Napoleón, y cuando estas cartas fueron interceptadas por su policía secreta, la enviaron a casa. Como consecuencia de la relación cada vez más abrasiva entre Lucien y Napoleón, Charlotte, su padre, su madrastra Alexandrine de Bleschamp, sus hermanos y su familia intentaron navegar a los Estados Unidos el 5 de agosto de 1810. Fueron capturados por los británicos y obligados a residir, primero en la colonia británica de Malta, y luego en Inglaterra hasta la caída de Napoleón en mayo de 1814.

Durante la restauración de su tío Napoleón durante un período conocido como los Cien Días, a Carlota se le concedió el título de princesa francesa (22 de marzo de 1815) y la calificación de Alteza Imperial. Carlota se casó el 27 de diciembre de 1815 con el príncipe romano Mario Gabrielli (1773-1841). Era descendiente de una antigua familia católica italiana de Gubbio, hijo del vicealcalde napoleónico de Roma y sobrino de un antiguo Cardenal Secretario de Estado. Así se convirtió en la princesa Gabrielli hasta su muerte en 1841.

Una mujer franca y sincera, los italianos se referían a la princesa Gabrielli como «una verdadera Bonaparte». Incluso después de la caída de Napoleón, siempre permaneció fiel a la memoria de su tío, y tuvo un afecto particular por su abuela paterna, Madame Mère, a quien permaneció unida hasta su muerte en el Palazzo Bonaparte-d’Adaste, en la Piazza Venezia Romana, en 1836.

Fue una ávida coleccionista de libros y la patrona de un círculo literario e intelectual que se reunía regularmente en la villa de su marido en el Janículo entre los años 1820 y 1840. La «Villa Gabrielli al Gianicolo» fue una de las paradas imperdibles de los viajeros de Grand Tour debido a la magnífica vista de la ciudad, y actualmente es la sede romana del Pontificio Colegio Norteamericano.

Charlotte sobrevivió a su marido como Princesa Viuda Gabrielli (1841-1865) y al año siguiente se volvió a casar en silencio con su fiel admirador, el Cavaliere Settimio Centamori. Con el ascenso del emperador Napoleón III, Carlota fue de nuevo incluida oficialmente en la familia Imperial y reconocida como Princesa Bonaparte con el título de Alteza (21 de febrero de 1853). La princesa Gabrielli murió el 6 de mayo de 1865, a la edad de setenta años, en el Palazzo Gabrielli de Roma.