Además de dirigir una librería que era un centro de agitación pro-Dreyfus, Péguy en 1900 comenzó a publicar la influyente revista Cahiers de la Quinzaine («Cuadernos Quincenales»), que, aunque nunca llegó a un público amplio, ejerció una profunda influencia en la vida intelectual francesa durante los siguientes 15 años. Muchos escritores franceses destacados, incluidos Anatole France, Henri Bergson, Jean Jaurès y Romain Rolland, contribuyeron con su trabajo.
Péguy publicó varias colecciones de sus ensayos en los años anteriores a la Primera Guerra Mundial, pero las obras más importantes de su madurez son sus poemas. La principal de ellas es Le Mystère de la charité de Jeanne d’Arc (1910), una meditación mística que amplía algunas de las escenas de la Jeanne d’Arc de 1897; Mystère des Saints Innocents (1912); y la culminación de la efusión meditativa y devocional de sus últimos años, Ève (1913), un poema escultural de 4.000 alejandrinos en el que Péguy ve la condición humana en la perspectiva de la revelación cristiana.
Cuando estalló la Primera Guerra Mundial, fue al frente como teniente, muriendo en la primera Batalla del Marne.
